Les spins d’électrons perturbateurs dans un aimant entraînent généralement des excitations appelées « ondes de spin » qui ondulent à travers l’aimant comme des vagues sur un étang qui a été frappé par un caillou. Dans une nouvelle étude, des physiciens de l’Université Rice et leurs collaborateurs ont découvert des excitations radicalement différentes appelées « excitons de spin » qui peuvent également « onduler » à travers un aimant à base de nickel sous la forme d’une onde cohérente.
Dans une étude publiée dans Communication Nature, les chercheurs ont rapporté avoir trouvé des propriétés inhabituelles dans le molybdate de nickel, un cristal magnétique en couches. Les particules subatomiques appelées électrons ressemblent à de minuscules aimants et s’orientent généralement comme des aiguilles de boussole par rapport aux champs magnétiques. Dans des expériences où des neutrons étaient diffusés par des ions nickel magnétiques à l’intérieur des cristaux, les chercheurs ont découvert que deux électrons les plus externes de chaque ion nickel se comportaient différemment. Plutôt que d’aligner leurs spins comme des aiguilles de boussole, les deux se sont annulés dans un phénomène que les physiciens appellent un singulet de spin.
« Une telle substance ne devrait pas du tout être un aimant », a déclaré Pengcheng Dai de Rice, auteur correspondant de l’étude. « Et si un neutron se disperse sur un ion nickel donné, les excitations doivent rester locales et ne pas se propager à travers l’échantillon. »
Dai et ses collaborateurs ont donc été surpris lorsque les instruments des expériences de diffusion de neutrons ont détecté non pas une, mais deux familles d’ondes se propageant, chacune à des énergies radicalement différentes.
Pour comprendre les origines des ondes, il était nécessaire de se plonger dans les détails atomiques des cristaux magnétiques. Par exemple, les forces électromagnétiques des atomes dans les cristaux peuvent entrer en concurrence avec le champ magnétique et affecter les électrons à l’intérieur des atomes voisins. C’est ce qu’on appelle l’effet de champ cristallin, et il peut forcer les spins des électrons à s’orienter dans des directions distinctes de l’orientation du champ magnétique. Sonder les effets du champ cristallin dans les cristaux de molybdate de nickel a nécessité des expériences supplémentaires et une interprétation théorique des données des expériences.
« La collaboration entre les groupes expérimentaux et la théorie est primordiale pour brosser un tableau complet et comprendre les excitations de spin inhabituelles observées dans ce composé », a déclaré la co-auteure de Rice, Emilia Morosan.
Le groupe de Morosan a sondé la réponse thermique des cristaux aux changements de température en utilisant des mesures de chaleur spécifiques. À partir de ces expériences, les chercheurs ont conclu que deux types d’environnements de champ cristallin se produisaient dans le molybdate de nickel en couches et que les deux ions nickel affectaient très différemment.
« Dans l’un, l’effet de champ est plutôt faible et correspond à une énergie thermique d’environ 10 Kelvin », a déclaré le co-auteur de l’étude Andriy Nevidomskyy, physicien théoricien chez Rice qui a aidé à interpréter les données expérimentales. « Il n’est peut-être pas surprenant de voir, à des températures de quelques kelvins, que les neutrons peuvent exciter des ondes de spin magnétiques à partir d’atomes de nickel qui sont soumis à ce premier type d’effet de champ cristallin. Mais il est très déroutant de les voir provenir d’atomes de nickel qui sont soumis au second type. Ces atomes ont un arrangement tétraédrique d’oxygènes autour d’eux, et l’effet du champ électrique est presque 20 fois plus fort, ce qui signifie que les excitations sont beaucoup plus difficiles à créer.
Nevidomskyy a déclaré que cela peut être compris comme si les spins des ions nickel correspondants avaient une « masse » différente.
« L’analogie est celle de ballons de basket lourds mélangés à des balles de tennis », a-t-il déclaré. « Pour exciter les spins du deuxième type, les ballons de basket plus lourds, il faut administrer un « coup de pied » plus fort en projetant des neutrons plus énergiques sur le matériau. »
L’effet résultant sur le spin du nickel est appelé un exciton de spin, et on s’attendrait normalement à ce que l’effet du « coup de pied » producteur d’excitons soit confiné à un seul atome. Mais les mesures des expériences ont indiqué que les « ballons de basket » se déplaçaient à l’unisson, créant une sorte de vague inattendue. Plus surprenant encore, les ondes semblaient persister à des températures relativement élevées où les cristaux ne se comportaient plus comme des aimants.
L’explication offerte par Nevidomskyy et le co-auteur théoricien Leon Balents de l’Université de Californie à Santa Barbara était : des excitons de spin plus lourds — des ballons de basket dans l’analogie — bob en réponse aux fluctuations des excitons magnétiques environnants plus légers — l’analogue balles de tennis – et si les interactions entre les deux types de balles sont suffisamment fortes, les excitons de spin plus lourds participent à un mouvement cohérent semblable à une onde.
« Ce qui est particulièrement intéressant », a déclaré Dai, « est que les deux types d’atomes de nickel forment chacun un réseau triangulaire, et les interactions magnétiques au sein de ce réseau sont donc frustrées. »
En magnétisme sur réseaux triangulaires, la frustration renvoie à la difficulté d’aligner tous les moments magnétiques anti-parallèles (haut-bas) par rapport à leurs trois plus proches voisins immédiats.
Comprendre le rôle des frustrations magnétiques dans les réseaux triangulaires est l’un des défis de longue date que Dai et Nevidomskyy tentent de relever depuis plusieurs années.
« C’est très excitant de trouver un puzzle, contre ses attentes, et de ressentir ensuite un sentiment de satisfaction d’avoir compris son origine », a déclaré Nevidomskyy.
Dai, Morosan et Nevidomskyy sont membres de la Rice Quantum Initiative. Dai est le professeur Sam et Helen Worden de physique et d’astronomie. Morosan est professeur de physique et d’astronomie, et de chimie. Nevidomskyy est professeur agrégé de physique et d’astronomie. Les expériences de diffusion de neutrons ont été réalisées par Bin Gao et Tong Chen dans le groupe de Dai en collaboration avec des scientifiques des instruments du Oak Ridge National Laboratory et ISIS Neutron and Muon Source du Rutherford Appleton Laboratory. Chien-Lung Huang, un chercheur scientifique du groupe de Morosan, a effectué les mesures et l’analyse de la chaleur spécifique.
La recherche a été soutenue par le ministère de l’Énergie (DE-SC0012311), la Welch Foundation (C-1839, C-1818 et C-2114) et la National Science Foundation (2116515). Les mesures de diffusion des neutrons ont été effectuées à la Spallation Neutron Source, une installation du Département de l’énergie exploitée par le Laboratoire national d’Oak Ridge, et à l’ISIS Neutron and Muon Source du Royaume-Uni.
